近日,我校钒钛学院蒋志强教授团队以第一作者和第一单位在国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》(中科院SCI一区top期刊,影响因子16.6)上发表题为“A Bismuth-Based Zeolitic Organic Framework with Coordination-Linked Metal Cages for Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction to HCOOH”的研究论文,这也是我校首次在Angew发表研究论文。
该成果基于将二氧化碳转化为高附加值化学品这一研究热点,瞄准低毒、高效、高选择性铋基(Bi)催化剂的设计合成这一国际前沿,在充分理解Bi(III)的路易斯酸性和深入分析其配位环境的基础上,突破传统的增加暴露活性位点提升催化活性的瓶颈,通过调控活性中心环境,实施配体引导策略,成功设计合成了第一例概念明确的具有ACO拓扑结构的类沸石型铋基金属-有机框架(Bi-ZMOF),并用于高效电化学还原CO2产HCOOH,法拉第效率高达91%。进一步的深入研究表明,Bi-ZMOF中Bi与羧酸基团配位更好地稳定了*OCHO中间体而抑制生成CO,提高了反应的选择性;Bi与氮原子配位则更利于从配体到活性中心的电子转移,提高了反应的效率。该项工作为基于构效关系而合理设计具有高效电化学还原二氧化碳性能的沸石型MOFs催化剂提供了一种新的策略。
该成果在国家自然科学基金面上项目、四川省自然科学基金重点项目等资助下完成。
(论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202311223)
(编辑/郑洪艳;审核/钟玉泉 方青松)